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调控费托合成中CO解离作用机制研究获进展

近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员黄延强、中科院院士张涛团队在调控费托合成反应中一氧化碳(CO)解离的作用机制方面取得进展。研究发现,在还原过程中铜(Ru)纳米颗粒(NPs)上形成的TiOx覆盖层可直接参与C-O键的解离,从而显著提高其在费托合成反应的活性。研究成果发表于《自然—通讯》。
 
费托合成反应可以将非石油资源(煤、天然气、生物质等)经合成气转化为具有高附加值的燃料或化学品,为发展替代能源提供了一条技术路线。在费托合成反应中,CO解离并进一步加氢形成CHx中间物种的步骤至关重要,通常发生在Fe、Co、Ru金属表面,其中金属Ru表现出最优的反应性能。但Ru基催化剂存在明显的粒径效应,8纳米左右的Ru NPs才具有较高的费托反应活性,这严重降低了贵金属Ru的利用效率。开发高分散、高活性的Ru基费托合成催化剂具有重要的意义。
 
该团队利用金红石型RuO2与TiO2晶型相同、晶格匹配度高的特点,成功合成了高分散、高稳定的Ru/TiO2催化剂,其中Ru NPs粒径仅为2纳米左右,经600 ℃高温还原处理后粒径未发生明显变化。
 
黄延强介绍:“通过改变催化剂的还原温度,实现了金属—载体强相互作用程度的可控调节,获得了具有不同金属-载体界面结构的Ru/TiO2催化剂”。
 
研究表明,在适宜的金属-载体界面协同作用下,约2纳米的Ru NPs可以在温和条件下(160 ℃)表现出优异的费托反应活性,其TOF值是目前文献报道的最高值。通过多种表征技术并结合理论计算发现:利用金属-载体强相互作用形成的TiOx覆盖层可直接参与C-O键的解离,从而显著提高了Ru基催化剂的费托反应活性。
 
该工作不仅揭示了金属-载体强相互作用在费托合成反应中的催化作用机制,还为其他高分散金属催化剂的设计提供了新思路。(来源:中国科学报 刘万生 张亚茹)

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